მისი მეფობის ხანა ხასიათდებოდა ირანთან ურთიერთობის გამწვავებით. გიორგი XI ცდილობდა მეფის ხელისუფლების განმტკიცებას და ირანელთა ბატონობის მოსპობას ქართლში. დახმარების მისაღებად დიპლომატიური მოლაპარაკება გამართა ოსმალეთთან. 1687 წლის 29 აპრილით დათარიღებულ წერილში თავისი და თავისი შვილის ბაგრატის სახელით ერთგულებას უცხადებს რომის პაპს ინოკენტ XI-ს, აცხადებს თავს კათოლიკედ და პაპს სთხოვს, რომ ბრძანება გასცეს საქართველოს მხედრობისთვის. პაპის საპასუხო წერილებიდან სჩანს, რომ იგი მას კათოლიკე მეფეთა სიაში მოიხსენებს. თუმცა პრაქტიკულ დახმარებაზე არ არის საუბარი, რადგან მართალია ვენა ამ დროს ოსმალებისაგან ახალი განთავისუფლებულია (1683), მაგრამ საფრანგეთი (ლუი XIV) და გერმანია (ლეოპოლდ I) უკვე ერთმანეთში ომისათვის ემზადებიან და 1688 წელს დაიწყება კიდეც პფალცის ომი. ამას ემატებოდა ინოკენტი XI-ისა და ლუი XIV-ის დაძაბული ურთიერთობა. ევროპასთან ურთიერთობის მომსწრეა არა მხოლოდ გიორგი XI-ის ძმა ლევან ბატონიშვილი, არამედ მისი ბიძაშვილი, სულხან-საბა ორბელიანი, რომლის აღზრდაზეც გიორგის ზეგავლენა სჩანს. გიორგი XI სათავეს უდებს ქართლის სამეფო შტოს ერთი ნაწილის პროევროპულ პოლიტიკურ მიმართულებას საგანმანათლებლო და რელიგიური თვალსაზრისით. ინტენსიური ურთიერთობა მისიონარებთან, პაპებთან და ევროპელ მონარქებთან, რომელიც გიორგი XI-მ და მისმა მომხრეებმა, პირველ რიგში მისმა ძმამ ლევანმა და სულხან-საბა ორბელიანმა ერთად დაიწყეს, და რომელიც მკაფიოდ გამოიხატა ლევანის შვილების, ქაიხოსრო მეფისა და ვახტანგ VI-ის პოლიტიკაში, გასტანს საუკუნე, და დასრულდება ლევანის შვილიშვილის, ანტონ I-ის სიკვდილით.

1688 გიორგი XI ჯანყდება ირანელების წინააღმდეგ. აჯანყება მარცხით დამთავრდა, რადგან გიორგი XI-ს უღალატეს ადგილობრივმა ფეოდალებმა და ვერც ოსმალეთიდან მიიღო შეპირებული დახმარება. შაჰმა გიორგი XI ტახტიდან გადააყენა და მის ადგილზე ერეკლე I დასვა (1688). გიორგი XI-მ იმერეთს შეაფარა თავი და ცდილობდა ტახტის დაბრუნებას. ამასობაში ირანში გაუარესდა შინაპოლიტიკური მდგომარეობა. ირანის იმპერიის შორეულ რაიონებში გაიზარდა მისწრაფება პოლიტიკური განკერძოებისაკენ. განსაკუთრებით დაძაბული ვითარება შეიქმნა ავღანეთში. შაჰ-ჰუსეინმა გადაწყვიტა შერიგებოდა გიორგი XI-ს, რათა მისი სამხედრო ცოდნა და ქართველთა ჯარი ავღანელთა წინააღმდეგ გამოეყენებინა. თავის მხრივ, გიორგი XI-ს სურდა ტახტი დაებრუნებინა და გაეგრძელებინა სამშობლოს დამოუკიდებლობისათვის ბრძოლა. ამიტომ იგი დათანხმდა წინადადებას და 1696 ისპაანში გაემგზავრა. შაჰმა გიორგი XI კვლავ დაამტკიცა ქართლის მეფედ და დაავალა ავღანელთა დამორჩილება. გიორგი XI-მ აჯანყებულები მალე დაიმორჩილა, მაგრამ ავღანელებმა იგი ღალატით მოკლეს.